【成果简介】

　　近日，厦门大学的李剑锋教授和西班牙Alicante大学的Juan Miguel Feliu(共同通讯作者)等人，采用原位电化学壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)和密度泛函理论(DFT)，研究了Pt(hkl)单晶表面的ORR反应过程。该研究在Pt(111)单晶表面获得ORR中间物种HO2*的光谱证据，在Pt(110)和Pt(100)单晶表面，则获得ORR中间物种OH*的光谱证据。而在碱性条件下，他们在Pt(hkl)三个基础单晶表面获得ORR过程的中间物种O2-的光谱证据。因此，SHINERS技术为原子级平滑的单晶表面的催化过程的研究，提供了一种有效而可靠的原位光谱途径。相关成果以“In situ Raman spectroscopic evidence for oxygen reduction reaction intermediates at platinum single-crystal surfaces”为题发表在Nature Energy上。

　　李剑锋教授课题组首次利用电化学壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱(SHINERS)技术，原位研究了Pt(hkl)单晶表面的ORR反应过程。

图 1 Pt(hkl)单晶表面上ORR过程示意图和SHINs结构表征及其3D-FDTD模拟图

图 2 酸性条件下，Pt(hkl)单晶表面ORR过程分析和Pt(111)单晶表面ORR过程的原位SHINERS研究及HO2*物种的DFT理论模拟

图 3 酸性条件下，Pt(100)和Pt(110)单晶表面ORR过程的原位电化学SHINERS结果和Pt(110)表面OH*物种的DFT理论模拟图

图 4 碱性条件下，Pt(hkl)单晶表面ORR过程的原位电化学SHINERS光谱图

图 5 酸性条件下，Pt(hkl)单晶表面ORR过程机理示意图及不同中间物种的Gibbs自由能图